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替代燃料车排气氮氧化物催化净化研究
作者:管理员    发布于:2016-12-03 08:45:18    文字:【】【】【

  项目(99-07):付名利(1978-),男,硕士研宄生。0刖目汽车的代用燃料主要有天然气(CNG)、液化石油气(LPG)、醇类燃料以及氢燃料等。目前世界上发展较快的汽车代用燃料为天然气和液化石油气。代用燃料与传统的汽油、柴油燃料相比,具有排放更清洁的优越性,只是在动力性方面赶不上后两者。尽管这样,由于能源和环境的压力,近年替代燃料车尤其是LPG车的发展很快。据美国能源部报告,美国的代用燃料车中LPG车占了大半,1998年的统计数据为27900辆。在我国,自1999年4月召开了“空气净化工程一青洁汽车行动”会议起,清洁汽车行动正式启动。通过自主研究开发与国际合作,我国己基本具备天然气加气站成套设备和燃气汽车改装零部件的生产能力,建立了示范车队;目前共有12个CNG车示范城市;全国己经改装了各种CNG、LPG汽车1万多辆,建设加气站70多座。不可忽视的是,诸如CNG和LPG等代用燃料的使用也不是清洁的,CNG车尾气排放的非甲烷(CH4)碳氢化合物(HC)比汽油车要低,而甲烷的排放量则相对要高;LPG车排放情况与天然气相似,在点燃式发动机上使用LPG燃料时,几乎没有颗粒物排放,CO排放很低,HC排放水平则属于中等,但在加气过程中会有较多的LPG排放;而且与同等技术的汽油车相比,LPG车氮氧化物(NOx)排放水平差不多或略有偏高。为了适应越来越严格的排放标准和空气质量标准及法规,替代燃料车也必须达到低排放水平,尤其是达到对NOx的控制水平。

  因此在推广普及燃气车辆的同时,必须重视其排气后处理技术的研究和开发。在此背景下,本文开展了LPG模拟排气中NOx催化净化的初步研究。

  1实验1.1催化剂制备本实验催化剂载体是堇青石蜂窝陶瓷(62孔);水洗涂层(washcoat)中含有氧化铝(AI2O3)氧化(CeO2)、氧化镧(La2O3);催化剂活性组分为不同比例的少量贵金属钯(Pd)、铂(Pt)、铑(Rh)。采用等量多次浸渍法,制备工艺包括反复浸渍、烘干、焙烧,然后用氢气还原等过程。后得到水洗涂层和活性组分总负载量相同但贵金属比例不同的催化剂系列(见表1)。

  表1催化剂活性组分中贵金属比例Table1Preciousmetalloadingratio催化剂与典型商品催化剂贵金属负载情况相似",+ 1.2催化剂活性测试以LPG排气模拟气体为反应气,主要测试催化剂对NOx的净化效果。实验是在一个自行设计的催化净化装置系统(见)中进行的,用质量流量控制器(MFC)控制气体流量,水蒸气由恒流泵供应。气体组成使用5组分仪分析(佛山分析仪器厂)。

  2结果与讨论bookmark2剂的窗□宽度比较结果为2> 1>3>4>0不含Rh的0催化剂在实验操作窗口2.1催化剂的空燃比特性5种不同催化剂对NOx的净化性能的空燃比范围即窗口宽度,反应温度控制为400C,NOx的净化率超过80.实际使用中为使催化剂能保持在一个高效窗口内工作,需要闭环电子控制燃油供给系统和氧传感器。

  内对NOx的净化率不足80.值得注意的是,随着Rh在活性组分中比重的增加,欲使NOx的净化率达到80时的空燃比逐渐向贫燃区偏移。

  2.2催化剂净化NOx的起燃特性用NO的净化率与温度的关系表示不同窗口越宽,则表示催化剂的实用性能越好,同Pd/Pt/Rh比催化剂的活性。起燃温度(Light-off时也对电控系统控制精度的要求越低。种崔表示了转化化率随催化器入的变化,起燃温度特性是常用的起燃特性评价方法,其试验方法也比较明确和易行。而转化率达到50、75和80时所对应的温度分别称为起燃温度T50、T75和T80.本实验就用起燃温度T50考察催化剂对氮氧化物还原的低温起燃特性。显然T50越低,催化器在汽车冷起动时越能迅速起燃。

  由可见,Rh含量不同的5个催化剂的起燃温度由低到高的顺序排列为1 23 <4<0.5种催化剂对NOx的净化率由高到低排列为1>高于其它催化剂;对应起燃温度T75从低到高排列为1<2<3<4<0.比较结果表明,欲达到NO的起燃温度T50,含Rh催化剂明显优于不含Rh;但是Rh含量也不是越多越好,1含有适中的Rh,其起燃温度T50低,低至180C与PdPt相比,Rh对NO的还原占优;但Rh含量也不是与NO的净化效率正相关。三效催化剂Pt/Pd/Rh的三效性优于任何双组分和单组分的贵金属催化剂。当不同催化剂贵金属总负载量相同时,Rh含量越高,Pd和Pt的含量就降低。

  据金钧等研究结果,La和Ce等助催化剂可将电子反馈给Pd当Pd含量发生改变时,电子反馈情况也不同。故不同Pd含量的催化剂的三效性能也不同。其次,贵金属之间的相干协同作用以及贵金属与助催化剂之间存在的相干作用也不可忽视。另外,当Pt和Pd的含量降低时,它们对HC和CO催化氧化的作用减弱,而HC和CO恰恰是NO的还原剂,因而同时NO的还原率也降低。

  总之,只有当活性组分的配比及结合方式优时,催化剂对NO的还原才能达到理想的效果。本实验所制备催化剂的Rh含量较高,未能了解更低Rh含量的催化剂对NO的净化性能。然而就本文系列催化剂来说,根据仍可知道,当Rh含量控制在0.25 23催化剂老化结果~4的更低的催化剂老化前后净化氮氧化物时的温度特性,本实验老化是指将催化剂在900C温度下焙烧3h.Fuel.20007979. 2丨蔡凤田,谢素华,王建晰,等。汽车排放污染物控制实用技术M卜北京:人民交通出版社,1999 3丨杨妙梁。汽车发动机与环境保护M卜北京:中国物资出版社,2001.17,450. 6汪文栋,林培琰,伏义路,等。含铈、镧低贵金属含量三效催化剂的结构与性能。催化学报,1999 7郭清华,贺红军,李鑫恒,等。负载型贵金属催化剂用于汽车尾气净化的实验研宄。烟台大学学报(自然科学与工程版)200013(2)96 8金钧,王道,武少华。镧、铈比对性能的协同效应。北京工业大学学报,2000

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